Nib óolal ikil a xíimbaltik Nature.com. Le versión le navegador ku meyajtiko' yaan jump'éel áantaj CSS limitado. Utia'al u ma'alo'obtal, k recomienda utilizar jump'éel versión asab túumben ti' u navegador (wa tu'upul modo compatibilidad ti' Internet Explorer). ichil le k'iino'oba', uti'al u yantal áantaj, k we'esik le ts'ono'oto' xma' estilo wa JavaScript.
Le pasivación defectos ts'o'ok sido ampliamente utilizada yo'osal u ma'alo'obkíinsiko'ob u rendimiento le células solares u perovskita triyoduro plomo, ba'ale' le efecto jejeláas defectos ti' le estabilidad α-fase sigue siendo ma' claro; Te'ela', utilizando le teoría funcional ti' le densidad, identificamos tumen yáax ka'atéen le bejo' degradación le perovskita triyoduro plomo formamidina u α-fase u δ-fase yéetel xook le efecto jejeláas defectos ti' le barrera energía transición fase. Ya'ala'al máaxo'ob máano'ob le simulación predicen u le vacantes yodo ku asab probables u causar degradación tuméen significativamente Éens le barrera energética utia'al u transición fase α-δ yéetel yaan ti' le energía formación asab baja ti' le superficie le perovskita. U yokol jump'éel capa densa u oxalato plomo insoluble ichil ja' yóok'ol u superficie le perovskita inhibe significativamente le descomposición le α-fase, previniendo le migración yéetel le volatilización le yodo. Beyxan, le estrategiaa' ku xu'ulsik u ya'abtal le recombinación ma' radiativa interfacial yéetel ku ya'abkunsik u eficiencia le células solares ti' 25.39% (certificado 24.92%). Le dispositivo ma' empaquetado láayli' je'el u páajtal u mantener u eficiencia áantajil 92 ti chúumuk ka' operar ti' wóolis potencia ichil 550 horas yáanal irradiación juuch' iik' simulada 1.5 G.
Le eficiencia u yokol k'ujo'ob ti' energía (PCE) ti' le células solares u perovskita (PSCs) ts'o'ok u chukik jump'éel récord certificado ka'anal u 26%1. Tak 2015, le PSCs modernos ts'o'ok u preferido le perovskita triyoduro formamidina (FAPbI3) bey juntúul capa absorbente u sáasil debido a u excelente estabilidad térmica yéetel brecha banda preferencial naats' le límite Shockley-Keisser u 2,3,4. Desafortunadamente, le películas FAPbI3 termodinámicamente ku máan ti' jump'éel transición fase ti' jump'éel fase α negra ti' jump'éel fase δ ma' perovskita k'an ti' temperatura ambiente5,6. Utia'al ma' u yantal le fase delta, ts'o'ok u beeta'al jejeláas composiciones perovskita complejas. Le estrategia asab común utia'al u superar le talamilo' jach xa'ak'tik FAPbI3 yéetel juntúul combinación iones metílico amonio (MA +), cesio (Cs +) yéetel bromuro (Br-)7,8,9. Ba'ale', le perovskitas híbridas ku muk'yajtiko'ob u ampliación le brecha banda yéetel le separación fase fotoinducida, ku comprometen le rendimiento yéetel le estabilidad operativa ti' le PSCs resultantes10,11,12.
Xook ts'oonak ts'o'ok u demostrado u FAPbI3 u chéen cristal Chen séen xma' mix dopaje yaan ti' excelente estabilidad debido a u excelente cristalinidad yéetel bajos defectos13,14. Le o'olale', xu'ulsiko'ob le defectos yo'osal u ya'abtal le cristalinidad FAPbI3 u granel jach jump'éel estrategia Páaybe'en utia'al u kaxta'al u yúuchul PSCs2,15 eficientes yéetel estables. Ba'ale', ichil u meyaj le FAPbI3 PSC, le degradación ti' le fase δ ma' perovskita hexagonal k'an ma' deseada láayli' je'el ocurrir16. Le tuukula' suele u káajal ti' superficies yéetel límites grano ku asab susceptibles ti' le ja'o', ooxoj yéetel sáasil debido a u yaantal numerosas zonas defectuosas17. Le o'olale', le pasivación superficie leti' grano jach k'a'abeto'ob utia'al u estabilizar le fase negra ti' FAPbI318. Ya'ab estrategias pasivación defectos, incluyendo le introducción perovskitas baja dimensional, moléculas Lewis ácido-base, yéetel sales halogenuro amonio, séen meentik nuxi' progreso ti' formamidina PSCs19,20,21,22. Tak bejla'e', óol tuláakal le xooko'ob ts'o'ok u centrado ti' le ju'uno' jejeláas defectos ti' le determinación propiedades optoelectrónicas bey le recombinación portador, longitud difusión yéetel ba'ax banda ti' células solares22,23,24. Je'ebix, le teoría funcional ti' le densidad (DFT) ku meyajtiko'ob utia'al u predecir teóricamente le energías formación yéetel le niveles energía atrapamiento jejeláas defectos, ba'ax ku meyajtiko'ob ampliamente utia'al u náakake' u yaak'il ti' diseño pasivación práctica20,25,26. Bix u yéemel u meyaj ku le defectos, le estabilidad le dispositivo normalmente mejora. Ba'ale', ti' le PSCs formamidina, le mecanismos u influencia jejeláas defectos ti' le estabilidad fase yéetel propiedades fotoeléctricas k'a'abéet u jaatsatako'ob jela'an. Utia'al u ma'alo'ob k k'ajóolil, le comprensión fundamental ti' bix le defectos inducen le transición fase cúbica u hexagonal (α-δ) yéetel le ju'uno' le pasivación superficial ti' le estabilidad fase α-FAPbI3 perovskita láayli' k'aas entendido.
Te'ela', k revelamos le bejo' degradación le perovskita FAPbI3 u negro α-fase u k'an δ-fase yéetel le influencia jejeláas defectos ti' le barrera energética ti' le transición α-δ-fase yo'osal DFT. I vacantes, ku generan uchik ichil le fabricación cha'ano' yéetel funcionamiento le dispositivo, ku predicen u asab probables u iniciar le transición fase α-δ. Le o'olale', introducimos jump'éel capa densa insoluble ichil ja' yéetel químicamente estable u oxalato plomo (PbC2O4) yóok'ol FAPbI3 yo'osal jump'éel reacción in situ. Superficie u oxalato plomo (LOS) inhibe le formación I vacantes yéetel previene le migración I iones ken u estimula tumen ooxoj, sáasil, yéetel sikte eléctricos. Le LOS resultante ku xu'ulsik significativamente le recombinación ma' radiativa interfacial yéetel mejora le eficiencia FAPbI3 PSC ti' 25.39% (certificado ti' 24.92%). Le dispositivo LOS ma' empaquetado tu p'ataj 92% u eficiencia áantajil ka' operar ti' le ch'aaj potencia máxima (MPP) ichil asab u 550 horas ti' jump'éel juuch' iik' simulada (AM) u 1.5 G u radiación.
Yáax k meentik cálculos ab initio utia'al u kaxtik u bejil descomposición le perovskita FAPbI3 utia'al u transición le fase α ti' le fase δ. Yo'osal jump'éel tuukula' transformación fase detallada, ku kaxtik u le transformación ti' jump'éel octaedro tridimensional u ts'aiko'on ti'its'o' [PbI6] ti' le fase α cúbica u FAPbI3 ti' jump'éel octaedro unidimensional u ts'aiko'on borde [PbI6] ti' le fase δ hexagonal u FAPbI3 ku logra. jaatik 9. Pb-I ku beetik jump'éel enlace ti' le yáax paso (Int-1), yéetel u barrera energía ku k'uchul 0.62 eV leti' célula, bey ku ye'esik ti' le yoochel 1a. Le ken u péek le octaedro ti' le dirección [0\(\bar{1}\)1], le tsolokbal kóom hexagonal ku expande u 1×1 u 1×3, 1×4 yéetel finalmente ku yokol ti' le fase δ. Le relación orientación ti' tuláakal le bejo' jach (011)α//(001)δ + [100]α//[100]δ. Ti' le diagrama distribución energía, je'el u páajtal u kaxtik u ka' u nucleación le fase δ ti' FAPbI3 ti' le je'ela' p'isibij, le barrera energía jach menor u le transición fase α, ba'ax u k'áat u ya'al u le transición fase yaan u acelerar. Chika'an, le yáax paso u kanik le transición fase jach crítico wa k k'áato'ob suprimir le degradación α-fase.
jump'éel tuukula' transformación fase u izquierda u derecha - fase FAPbI3 negro (α-fase), yáax escisión enlace Pb-I (Int-1) yéetel asab escisión enlace Pb-I (Int-2, Int -3 yéetel Int -4) yéetel fase k'an FAPbI3 (fase delta). b Barreras energéticas ti' le transición fase α u δ ti' FAPbI3 basado ti' jejeláas defectos ch'aaj intrínseco. Le internet ichil punteada ku ye'esik le barrera energética ti' jump'éel cristal ideal (0.62 eV). c Energía u formación le defectos ch'aaj primario ti' le superficie le perovskita plomo. Le bak'pach abscisa jach u barrera energética ti' le transición fase α-δ, yéetel le bak'pach ordinada jach u energía le formación defecto. Le jaatso'ob yaan gris, k'an yéetel ya'ax ti'obo' leti'obe' bin yano'ob I (bajo EB-ka'anal FE), bin yano'ob II (ka'anal FE) yéetel bin yano'ob III (bajo EB-bajo FE), respectivamente. d Energía u formación le defectos VI yéetel LOS ti' FAPbI3 ti' le kaambalil yo'osal. e I barrera ti' le migración iones ti' kaambalil yo'osal yéetel LOS ti' FAPbI3. f – representación esquemática ti' le migración iones I (esferas naranja) yéetel gLOS FAPbI3 (gris, plomo; violeta (naranja), yodo (yodo móvil)) ti' le kaambalil yo'osal gf (izquierda: vista superior; derecha: sección transversal, marrón); carbono; azul sáasil – nitrógeno; chak – oxígeno; rosa sáasil – hidrógeno). Le datos fuente ku ts'aik ti' bix u archivos datos fuente.
Tu láak' estudiamos sistemáticamente le influencia jejeláas defectos ch'aaj intrínseco (incluyendo PbFA, IFA, PbI, yéetel IPb ocupación antisite; Pbi yéetel Ii átomos intersticiales; yéetel VI, VFA, yéetel VPb vacantes), ku consideran bey factores clave. ku beetiko'ob u degradación le fase nivel atómico yéetel energía ku muestran ti' le yoochel 1b yéetel le tabla suplementaria 1. Curiosamente, ma' tuláakal le defectos xu'ulsiko'ob le barrera energética ti' le transición fase α-δ (yoochel 1b). K oksaj óoltik wa le defectos yaan ti'ob energías formación bajas yéetel barreras energía transición fase α-δ asab bajas ku consideran perjudiciales utia'al u estabilidad le fase. Bix u ya'ala'al ka'achij, le superficies ayik'al ti' plomo ku consideran tu general xoknáalo'obo' utia'al u formamidina PSC27. Le o'olale', k centramos ti' le superficie PbI2-terminada (100) yáanal condiciones ayik'al ti' plomo. Le energía formación defectos ti' le defectos ch'aaj intrínseco superficial ku ye'esik ti' le yoochel 1c yéetel le tabla suplementaria 1. Ku ti' le barrera energética (EB) yéetel le energía formación transición fase (FE), le k'iino'oba' defectos ku clasifican ti' óoxp'éel tipos. Bin yano'ob I (bajo EB-ka'anal FE): Kex IPb, VFA yéetel VPb xu'ulsiko'ob significativamente le barrera energética ti' le transición fase, yaan ti'ob altas energías formación. Le o'olale', k creemos u le k'iino'oba' tipos defectos yaan jump'éel impacto limitado ti' le transiciones fase ts'o'ok u raramente ku forman. Bin yano'ob II (ka'anal EB): Debido a le barrera energía transición fase α-δ mejorada, le defectos anti-ts'ono'oto' PbI, IFA yéetel PbFA ma' dañan le estabilidad fase perovskita α-FAPbI3. Bin yano'ob III (bajo EB-bajo FE): VI, Ii yéetel Pbi defectos yéetel energías formación relativamente bajas páajtal causar degradación fase negra. especialmente ts'áaik le FE asab t'okik yéetel EB VI, creemos u le estrategia asab xoknáalo'obo' jach xu'ulsiko'ob I vacantes.
Utia'al u xu'ulul VI, k desarrollamos jump'éel capa densa u PbC2O4 utia'al u ma'alo'obkíinsiko'ob u superficie FAPbI3. Ti' comparación yéetel le pasivadores u ta'ab haluro orgánico bey yoduro feniletilamonio (PEAI) yéetel yoduro n-octilamonio (OAI), PbC2O4, ku taasik mix iones halógenos móviles, jach químicamente estable, insoluble ichil ja', ka uchik desactivado ti' le estimulación. Ma'alob estabilización ti' le humedad superficial yéetel le sikte eléctricos ti' le perovskita. U solubilidad PbC2O4 ichil ja'e' chéen 0.00065 g/L, lela' láayli' asab t'okik ti' le PbSO428. Ba'ax jach k'a'anane', capas densas yéetel uniformes ti' LOS je'el u páajtal u preparadas suavemente ti' películas perovskita utilizando reacciones in situ (wil in continuación). K meentik simulaciones DFT ti' le vinculación interfacial ichil FAPbI3 yéetel PbC2O4 bey ku ye'esik ti' le yoochel suplementaria 1. Le cuadro suplementario 2 presenta le energía formación defecto ka' u inyección LOS. K encontramos u LOS ma' chéen aumenta le energía formación defectos VI tumen 0.69-1.53 ​​eV (yoochel 1d), sino xan aumenta le energía activación I ti' le superficie migración yéetel superficie salida (yoochel 1e). Te' yáax p'isibij, le iones I ku bino'ob tu yóok'ol u yich le perovskita, ku p'atiko'ob le iones VI ti' jump'éel posición celosía yéetel juntúul barrera energética u 0.61 eV. Ka' ts'o'ok u yokol LOS, tuméen u efecto le obstáculo estérico, le energía activación utia'al u migración le iones I aumenta u. 1.28 eV. ichil u péek le iones I ku jóok'ol ti' u superficie le perovskita, le barrera energética ti' le VOC xan asab ka'anal u ti' le muestra kanik (Fig. 1e). Diagramas esquemáticos u vías migración iones I ti' kaambalil yo'osal yéetel LOS FAPbI3 ku muestran ti' le yoochel 1 f yéetel g, respectivamente. Ya'ala'al máaxo'ob máano'ob le simulación muestran u LOS je'el u páajtal u inhibir le formación defectos VI yéetel le volatilización I, previniendo bey le nucleación le transición fase α u δ.
Le reacción ichil le ácido oxálico yéetel le perovskita FAPbI3 bin u probada. Ka' xa'ak'ta'al le soluciones ácido oxálico yéetel FAPbI3, u formado jump'éel nuxi' cantidad precipitado sak, bey ku ye'esik ti' le yoochel suplementaria 2. Le producto juuch'bil bin identificado bey xooko'obo' PbC2O4 Chen séen utilizando difracción rayos X (XRD) (Figura suplementaria 3) yéetel espectroscopía infrarroja u transformación Fourier (SFT) (Figura suplementaria 4). K encontramos u le ácido oxálico jach soluble ti' alcohol isopropílico (IPA) u temperatura ambiente yéetel juntúul solubilidad yan 18 mg leti' mL, bey ku ye'esik ti' le yoochel suplementaria 5. Le je'ela' ku beetik u le procesamiento posterior asab ch'a'abil ts'o'ok u IPA, bey juntúul disolvente pasivación común, ma' daña le capa perovskite corto k'iin 2999. Le o'olale', yo'osal u sumergir le cha'ano' perovskita ti' solución ácido oxálico wa spin-coating le solución ácido oxálico yóok'ol le perovskita, PbC2O4 bek'ech yéetel denso je'el u páajtal u jáan obtenido ti' le superficie le cha'ano' perovskita bin le je'ela' ecuación química: H2C2O4 + FAPI3 = PbI3 + FAIO FAI je'el u páajtal u disolver u ti' IPA yéetel bey eliminado ichil le cocción. U kóochil LOS je'el u páajtal u controlar tumen k'iinil reacción yéetel concentración precursor.
U yoochel microscopía electrónica u barrido (SEM) u kanik yéetel LOS películas perovskita ku muestran ti' le figuras 2a, b. Le ba'ax ku yila'alo' ku ye'esik u morfología u superficie le perovskita táan ma'alob conservada, ka jump'éel nuxi' meyaj ku u partículas finas ku depositan ti' le superficie le grano, ku k'a'ana'an representar jump'éel capa PbC2O4 formada tumen le reacción in situ. Le cha'ano' perovskita LOS yaan ti' jump'éel superficie ligeramente asab O'olkij (Figura suplementaria 6) yéetel juntúul ángulo Máax ku ja' asab nojoch ti' comparación yéetel le cha'ano' kaambalil yo'osal (Figura suplementaria 7). Utia'al u jela'anil u capa superficial ti' le producto, meyajnaj le microscopía electrónica u transmisión transversal u ka'anal resolución (HR-TEM). Ti' comparación yéetel le cha'ano' kaambalil yo'osal (Fig. 2c), jump'éel capa bek'ech uniforme yéetel densa yéetel juntúul espesor yan 10 nm jach chika'an visible tu superior le perovskita LOS (Fig. 2d). Utilizando le microscopía electrónica u barrido u campo éek'joch'e'en anular u ka'anal ángulo (HAADF-STEM) utia'al u examinar le interfaz ichil PbC2O4 yéetel FAPbI3, u yaantal regiones cristalinas u FAPbI3 yéetel regiones amorfas u PbC2O4 páajtal u observadas chika'an (Figura suplementaria 8). Le composición superficial ti' le perovskita ka' u Ts'a'akal yéetel ácido oxálico bin caracterizada tumen mediciones espectroscopía fotoelectrónica u rayos X (XPS), bey ku ye'esik ti' le figuras 2e-g. Ti' le yoochel 2e, le picos C 1s mentik kex 284.8 eV yéetel 288.5 eV pertenecen ti' le señales específicas CC yéetel FA, respectivamente. Ti' comparación yéetel le membrana kanik, le membrana LOS tu ye'esaj jump'éel pico adicional ti' 289.2 eV, atribuido ti' C2O42-. Le espectro O 1s ti' le perovskita LOS ku ye'esik óoxp'éel picos O 1s químicamente distintos ti' 531.7 eV, 532.5 eV, yéetel 533.4 eV, correspondiente ti' COO desprotonado, C = O ti' le múuch' oxalato intacto 30 yéetel átomos O ti' le componente OH (Fig. 2 ). )). Utia'al u muestra kanik, chéen jump'éel chan pico O 1s bin u observado, ku páajtal atribuir u oxígeno quimisorbido ti' le superficie. Le características membrana kaambalil yo'osal u Pb 4f7 leti' 2 yéetel Pb 4f5 leti' 2 Kula'an ti' 138.4 eV yéetel 143.3 eV, respectivamente. K ilik u le perovskita LOS ku ye'esik jump'éel k'eexpajal ti' le pico Pb yan 0.15 eV ti' le energía unión asab ka'anal, indicando jump'éel interacción asab k'a'am ichil le átomos C2O42- yéetel Pb (Fig. 2g).
jump'éel máak SEM ti' kaambalil yo'osal yéetel b LOS películas perovskita, vista superior. c Microscopía electrónica u transmisión transversal u ka'anal resolución (HR-TEM) u kaambalil yo'osal yéetel d películas perovskita LOS. XPS u ka'anal resolución u e C 1s, f O 1s yéetel g Pb 4f películas perovskita. Le datos fuente ku ts'aik ti' bix u archivos datos fuente.
Bin ya'ala'al máaxo'ob máano'ob le DFT, ku predice teóricamente u defectos VI yéetel I migración uchik causan le transición fase u α u δ. Le informes máako'ob síinajo'obo' ts'o'ok u demostrado u I2 ku libera jáan ti' le películas perovskita basadas ti' PC ichil le fotoinmersión ka' exponer le películas ti' le sáasilo' yéetel le estrés térmico31,32,33. Utia'al u confirmar le efecto estabilizador ti' le oxalato plomo ti' le fase α ti' le perovskita, sumergimos le películas perovskita kaambalil yo'osal yéetel LOS ti' chúujo'ob vidrio transparente ku ya'alik tolueno, respectivamente, ka tu láak' irradiamos yéetel 1 sáasil k'iino' ichil 24 h. P'iis u absorción le sáasilo' ultravioleta yéetel visible (UV-Vis). ) solución tolueno, bey ku ye'esik ti' le yoochel 3a. Ti' comparación yéetel le muestra kaambalil yo'osal, jach menor intensidad absorción I2 bin u observada ti' le óoltaj LOS-perovskita, indicando u LOS compacto je'el u páajtal u inhibir le liberación I2 ti' le cha'ano' perovskita ichil le inmersión sáasil. U yoochel u kanik envejecido yéetel películas perovskita LOS ku muestran ti' le insertos ti' le figuras 3b yéetel c. Le perovskita LOS láayli' negro, ka' jo'op' u óol tuláakal le máasewáalo'obo' ti' le cha'ano' kanik ts'o'ok u sutnaj ti' k'an. Le espectros absorción UV-visible ti' le cha'ano' inmersa ku muestran ti' le Figs. 3b, c. K ilik u le absorción correspondiente ti' α ti' le cha'ano' kanik bin chika'an disminuida. U beeta'al mediciones tumen rayos X uti'al u ts'íibta'al u evolución le ba'ax cristalino. Ka' 24 horas u sáasil, le perovskita kaambalil yo'osal tu ye'esaj jump'éel k'a'am señal k'an δ-fase (11.8 °), ka' jo'op' u le perovskita LOS láayli' mantiene jump'éel ma'alo'ob fase negra (yoochel 3d).
Espectros u absorción UV-visible u soluciones tolueno ti' le ku le cha'ano' kanik yéetel le cha'ano' LOS bino'ob sumergidos yáanal 1 sáasil k'iino' ichil 24 horas. Le inserto ku ye'esik jump'éel vial tu'ux Amal cha'ano' bin inmersa ti' jump'éel volumen igual u tolueno. b espectros u absorción UV-Vis u cha'ano' kaambalil yo'osal yéetel c cha'ano' LOS bey ma' yéetel ka' 24 h u inmersión yáanal 1 sáasil k'iino'. Le inserto ku ye'esik jump'éel oochel le cha'ano' prueba. d Patrones u difracción u rayos X u kaambalil yo'osal yéetel películas LOS bey ma' yéetel ka' 24 h u exposición. máak SEM ti' le cha'ano' kaambalil yo'osal e yéetel cha'ano' f LOS ka' 24 horas u exposición. Le datos fuente ku ts'aik ti' bix u archivos datos fuente.
K meentik mediciones tumen microscopía electrónica u barrido (SEM) uti'al k wilik le cambios microestructurales ti' le cha'ano' perovskita ka' 24 horas u iluminación, bey ku ye'esik ti' le figuras 3e, f. Ti' le cha'ano' kaambalil yo'osal, nukuch granos bino'ob destruidos yéetel convertidos ti' mejen agujas, ku correspondían ti' le morfología le producto δ-fase FAPbI3 (Fig. 3e). Utia'al u películas LOS, le granos perovskita permanecen ti' ma'alo'ob noj (yoochel 3f). Ya'ala'al máaxo'ob máano'ob confirmaron u le asab I induce significativamente le transición ti' le fase negra ti' le fase k'an, ka' jo'op' u PbC2O4 estabiliza le fase negra, previniendo le asab I. Tuméen le densidad vacante ti' le superficie jach asab ka'anal u ti' le granel grano,34 le fase jach asab probable u ocurrir ti' le superficie le grano. simultáneamente liberando yodo yéetel formando VI. Bix u ya'alik DFT, LOS je'el u páajtal u inhibir le formación defectos VI yéetel Je'e bix u páajtale' le migración iones I ti' le superficie le perovskita.
Beyxan, u xak'alta'al u efecto le capa PbC2O4 ti' le resistencia ti' le humedad ti' le películas perovskita ti' le iik'o' atmosférico (humedad relativa 30-60%). Bix u ye'esik ti' le yoochel 9, le perovskita LOS láayli' ka'ach negro ka' 12 k'iino'ob, ka' jo'op' u le cha'ano' kaambalil yo'osal sutnaj ti' k'an. Ti' le mediciones XRD, le cha'ano' kaambalil yo'osal ye'esik jump'éel k'a'am pico ti' 11.8 ° correspondiente ti' le fase δ ti' FAPbI3, ka' jo'op' u le perovskita LOS conserva le fase α negra ma'alob (Figura suplementaria 10).
Le fotoluminiscencia ti' estado estacionario (PL) yéetel le fotoluminiscencia resuelta tumen k'iin (TRPL) u utilizaron utia'al u xook le efecto pasivación ti' le oxalato plomo ti' le superficie le perovskita. Ti' le Fig. Figura 4a ye'esik u le cha'ano' LOS ts'o'ok u ya'abtal u intensidad PL. Ti' le wíimbala' mapeo PL, u intensidad le cha'ano' LOS yóok'ol tuláakal le yo'osal u 10 × 10 μm2 asab ka'anal u le cha'ano' kanik (Figura suplementaria 11), indicando u PbC2O4 pasiva uniformemente le cha'ano' perovskita. U kuxtal le portador ku jets'ik u aproximación le desintegración TRPL yéetel juntúul tin juunal función exponencial (Fig. 4b). U kuxtal le portador ti' le cha'ano' LOS jach 5.2 μs, ba'ax le jach asab chowak u le cha'ano' kaambalil yo'osal yéetel juntúul kuxtal útil ti' le portador 0.9 μs, indicando recombinación ma' radiativa superficial reducida.
PL yéetel b-espectros ti' estado estacionario ti' PL temporal ti' películas perovskita ti' sustratos vidrio. c curva SP ti' le dispositivo (FTO leti' TiO2 leti' SnO2 leti' perovskita leti' spiro-OMeTAD leti' Au). d EQE espectro yéetel Jsc EQE espectro integrado tak le dispositivo asab eficiente. d Dependencia u intensidad le sáasilo' jump'éel dispositivo perovskita ti' le diagrama Voc. f Análisis MKRC típico utilizando jump'éel dispositivo ITO leti' PEDOT:PSS leti' perovskita leti' PCBM leti' Au limpio orificio. VTFL leti' le voltaje máximo u llenado le trampa. Ti' le k'iino'oba' datos calculamos le densidad trampa (Nt). Le datos fuente ku ts'aik ti' bix u archivos datos fuente.
Utia'al u xak'alta'al u efecto le capa oxalato plomo ti' le rendimiento le dispositivo, u utilizado jump'éel xíiw FTO leti' TiO2 leti' SnO2 leti' perovskita leti' spiro-OMeTAD leti' Au ba'ax Máax ku. K meyajtiko'ob cloruro formamidina (FACl) bey aditivo ti' le precursor perovskita kúuchil clorhidrato metilamina (MACl) utia'al u kaxta'al u yúuchul utsil rendimiento dispositivo, ts'o'ok u FACl je'el u páajtal u ts'aik utsil ma'alobil cristal yéetel Jech le brecha banda FAPbI335 (wil figuras suplementarias 1 yéetel 2 utia'al u comparación detallada). ). 12-14). IPA bin yéeyik bey le antisolvente tuméen proporciona utsil ma'alobil cristal yéetel orientación preferida ti' películas perovskita ti' comparación yéetel éter dietílico (DE) wa clorobenceno (CB)36 (Figuras suplementarias 15 yéetel 16). U kóochil PbC2O4 bin cuidadosamente optimizado utia'al u equilibrar ma'alob le pasivación defecto yéetel transporte kuuch yo'osal u ajuste le concentración ácido oxálico (Figura suplementaria 17). Máak SEM transversales ti' le dispositivos kaambalil yo'osal optimizado yéetel LOS ku muestran ti' le yoochel suplementaria 18. Curvas típicas u densidad sáasilo' (CD) utia'al u dispositivos kaambalil yo'osal yéetel LOS ku muestran ti' le yoochel 4c, yéetel le parámetros extraídos ku ts'abal ti' le tabla suplementaria 3. Eficiencia máxima u yokol k'ujo'ob ti' potencia (PCE) controles (34%, 24%, Jc.) C 25.75 mA cm-2 (25.74 mA cm-2), Voc 1.16 V (1.16 V) yéetel exploración inversa (tak táanil). Le factor llenado (FF) jach 78.40% (76.69%). PCE LOS PSC máximo jach 25.39% (24.79%), Jsc jach 25.77 mA cm-2, Voc jach 1.18 V, FF jach 83.50% (81.52%) tak paachil (Scan tak táanil). Le dispositivo LOS tu beetaj jump'éel rendimiento fotovoltaico certificado ti' 24.92% ti' jump'éel laboratorio fotovoltaico u terceros confiables (Figura suplementaria 19). Le eficiencia cuántica externa (EQE) tu ts'áaj jump'éel Jsc integrado u 24.90 mA cm-2 (kaambalil yo'osal) yéetel 25.18 mA cm-2 (LOS PSC), respectivamente, ba'ax ka'ach ti' ma'alo'ob éejenil yéetel le Jsc medido ti' le espectro estándar AM 1.5 G (Fig. .4d). ) . Le distribución estadística ti' le PCEs medidos utia'al u kaambalil yo'osal yéetel LOS PSCs ku ye'esik ti' le yoochel suplementaria 20.
Bix u ye'esik ti' le yoochel 4e, le relación ichil Voc yéetel intensidad le sáasilo' bin calculada utia'al u xook le efecto PbC2O4 ti' le recombinación superficial asistida tumen trampa. Le pendiente le internet ichil ajustada utia'al u dispositivo LOS jach 1.16 kBT leti' sq, ba'ax le menor u le pendiente le internet ichil ajustada utia'al u dispositivo kanik (1.31 kBT leti' sq), confirmando u LOS jach útil utia'al u inhibición le recombinación superficial tumen señuelos. K meyajtiko'ob ma'alo'obtal u limitación le sáasilo' kuuch kúuchil (SCLC) utia'al u P'iis cuantitativamente le densidad defecto jump'éel cha'ano' perovskita tumen P'iis le característica IV éek'joch'e'en ti' jump'éel dispositivo orificio (ITO leti' PEDOT: PSS leti' perovskita leti' spiro-OMeTAD leti' Au) bey ku ye'esik ti' le figura. 4f We'esik. U densidad le trampa ku calcula tumen le fórmula Nt = 2ε0εVTFL leti' eL2, tu'ux ε leti' le constante dieléctrica relativa ti' le cha'ano' perovskita, ε0 leti' le constante dieléctrica ti' le vacío, VTFL leti' le voltaje limitante utia'al u llenar le trampa, e leti' le kuuch, L leti' le espesor le cha'ano' perovskita (65 nom). U densidad le defecto ti' le dispositivo VOC ku calcula u 1.450 × 1015 cm-3, ba'ax le menor u le densidad defecto ti' le dispositivo kaambalil yo'osal, ba'ax le 1.795 × 1015 cm-3.
Le dispositivo ma' embalado bin u probado ti' le ch'aaj potencia máxima (MPP) yáanal sáasil k'iin k'iini' yáanal nitrógeno utia'al u examinar u estabilidad rendimiento in chowak plazo (yoochel 5a). Ka' 550 horas, le dispositivo LOS láayli' mantiene 92% u máxima eficiencia, ka' jo'op' u le rendimiento le dispositivo kanik había caído ti' le 60% u rendimiento áantajil. U t'o'oxol le elementos ti' le úuchben dispositivo bin u P'iis tumen espectrometría u juuch' iones p'iskaambal u k'iinil vuelo (ToF-SIMS) (Fig. 5b, c). Juntúul nuxi' acumulación yodo je'el u páajtal u yilmaj ti' le yo'osal u kaambalil yo'osal oro superior. Le condiciones ti' protección gas inerte excluyen factores degradantes ti' le ka'a jeets' bey le humedad yéetel le oxígeno, sugiriendo u mecanismos internos (es decir, migración iones) ku responsables. Bin ya'ala'al máaxo'ob máano'ob ToF-SIMS, I- yéetel AuI2- iones bino'ob detectados ti' le electrodo Au, indicando le difusión I ti' le perovskita ti' Au. U muuk'il le señal ti' le iones I- yéetel AuI2- ti' le dispositivo kaambalil yo'osal jach yan 10 Óoxten asab u le muestra VOC. Le informes máako'ob síinajo'obo' ts'o'ok u demostrado u le permeación iones je'el conducir ti' jump'éel disminución rápida ti' le conductividad orificio ti' spiro-OMeTAD yéetel corrosión química ti' le capa electrodo superior, deteriorando bey le máax ku interfacial ti' le dispositivo37,38. Le electrodo Au bin retirado yéetel le capa spiro-OMeTAD bin limpiada ti' le sustrato yéetel juntúul solución clorobenceno. Tu láak' caracterizamos le cha'ano' utilizando difracción u rayos X u incidencia le pasto (GIXRD) (yoochel 5d). Ya'ala'al máaxo'ob máano'ob muestran u le cha'ano' kaambalil yo'osal yaan jump'éel pico difracción obvio ti' 11.8 °, ka' jo'op' u ma' chíikpajal mix túumben pico difracción ti' le muestra LOS. Ya'ala'al máaxo'ob máano'ob muestran u nukuch pérdidas iones I ti' le cha'ano' kaambalil yo'osal conducen ti' le generación le fase δ, ka' jo'op' u ti' le cha'ano' LOS le tuukula' jach chika'an inhibido.
575 horas u seguimiento MPP continuo ti' jump'éel dispositivo ma' sellado ti' jump'éel atmósfera nitrógeno yéetel 1 sáasil k'iino' xma' jump'éel filtro UV. ToF-SIMS distribución u b I- yéetel c AuI2- iones ti' le dispositivo kanik LOS MPP yéetel dispositivo envejecimiento. U boonil k'an, ya'ax yéetel naranja ku t'aan ti' Au, Spiro-OMeTAD yéetel perovskita. d GIXRD u cha'ano' perovskita ka' u prueba MPP. Le datos fuente ku ts'aik ti' bix u archivos datos fuente.
P'iis le conductividad dependiente ti' le temperatura utia'al u confirmar u PbC2O4 je'el u páajtal u inhibir le migración iones (Figura suplementaria 21). Le energía activación (Ea) ti' le migración iones ku determina tumen P'iis le k'eexpajal ti' le conductividad (σ) ti' le cha'ano' FAPbI3 ti' jejeláas temperaturas (T) yéetel utilizando le relación Nernst-Einstein: σT = σ0exp(−Ea leti' kBT), tu'ux σ0 leti' jump'éel constante, kB leti' le constante Boltzman. K k'amik u tojol Ea ti' le pendiente ln(σT) versus 1 leti' T, ba'ax le 0.283 eV utia'al u kaambalil yo'osal yéetel 0.419 eV utia'al u dispositivo LOS.
Ti' Resumen, proporcionamos jump'éel marco teórico utia'al u identificar le bejo' degradación le perovskita FAPbI3 yéetel le influencia jejeláas defectos ti' le barrera energética ti' le transición fase α-δ. ichil le k'iino'oba' defectos, le defectos VI ku teóricamente predicen utia'al u causar uchik jump'éel transición fase u α u δ. Ku ts'áabal jump'éel capa densa ti' PbC2O4 ma' soluble ichil ja' yéetel químicamente estable utia'al u estabilizar le α-fase ti' FAPbI3 yo'osal u inhibición le formación vacantes I yéetel le migración iones I. Le estrategia je'ela' ku xu'ulsik jach le recombinación ma' radiativa interfacial, ku ya'abtal u eficiencia le célula solar ti' 25.39%, yéetel ku ma'alo'obkíinsiko'ob u estabilidad operativa. K ya'ala'al máaxo'ob máano'ob proporcionan náakake' u yaak'il utia'al u kaxta'al u yúuchul PSCs formamidina eficientes yéetel estables yo'osal u inhibición le transición fase α u δ inducida tumen le defecto.
Isopropóxido titanio (IV) (TTIP, 99.999%) bin u adquirido ti' Sigma-Aldrich. Ácido clorhídrico (HCl, 35.0-37.0%) yéetel etanol (anhidro) bino'ob adquiridos ti' le industria química u Guangzhou. SnO2 (15 wt% estaño (IV) óxido dispersión coloidal) bin u adquirido ti' Alfa Aesar. Yoduro plomo (II) (PbI2, 99.99%) bin u adquirido ti' TCI Shanghai (China). Yoduro de formamidina (FAI, ≥99.5%), cloruro de formamidina (FACl, ≥99.5%), clorhidrato de metilamina (MACl, ≥99.5%), 2,2′,7,7′-tetrakis-(N , N-di-p) )-metoxianilina)-9′espirofluore,9′ (Spiro-OMeTAD, ≥99.5%), litio bis(trifluorometano)sulfonilimida (Li-TFSI, 99.95%), 4-tert -butilpiridina (tBP, 96%) bin u adquirido ti' Xi'an Polymer Light Technology Company (China). N,N-dimetilformamida (DMF, 99.8%), sulfóxido dimetilo (DMSO, 99.9%), alcohol isopropílico (IPA, 99.8%), clorobenceno (CB, 99.8%), acetonitrilo (ACN). Maan ti' Sigma-Aldrich. Le ácido oxálico (H2C2O4, 99.9%) bin u adquirido ti' Macklin. Tuláakal le yik'áalil químicos bino'ob utilizados bey k'a'am xma' mix jump'éel uláak' modificaciones.
ITO wa FTO sustratos (1.5 × 1.5 cm2) bino'ob limpiados ultrasónicos yéetel detergente, acetona, yéetel etanol ichil 10 min, respectivamente, ka tu láak' secados yáanal jump'éel sáasilo' nitrógeno. Juntúul capa barrera TiO2 densa bin depositada ti' jump'éel sustrato FTO utilizando jump'éel solución titanio diisopropoxybis (acetilacetonato) ti' etanol (1 leti' 25, v leti' v) depositado ti' 500 ° C ichil 60 min. Le dispersión coloidal SnO2 bin u diluida yéetel ja' desionizada ti' jump'éel relación volumen 1:5. Ti' jump'éel sustrato limpio tratado yéetel ozono UV ichil 20 minutos, jump'éel cha'ano' bek'ech u nanopartículas SnO2 bin depositada ti' 4000 rpm ichil 30 segundos ka tu láak' precalentada ti' 150 ° C ichil 30 minutos. Utia'al u solución precursor perovskita, 275.2 mg FAI, 737.6 mg PbI2 yéetel FACl (20 mol%) bino'ob disueltos ti' DMF leti' DMSO (15 leti' 1) disolvente xa'ak'tan yéetel. Le capa perovskita bin u preparada tumen centrifugación 40 μL u solución precursor perovskita yóok'ol le capa SnO2 tratada yéetel ozono UV ti' 5000 rpm ti' iik' ambiental ichil 25 s. 5 segundos ka' le ts'ook ka'atéen, 50 μL u solución MACl IPA (4 mg leti' mL) bin jáan lúubul yóok'ol le sustrato bey juntúul antisolvente. Tu láak', le películas recién preparadas bino'ob recocidas ti' 150 ° c ichil 20 min ka tu láak' ti' 100 ° c ichil 10 min. Ka' ts'o'ok u síistal le cha'ano' perovskita tak temperatura ambiente, solución H2C2O4 (1, 2, 4 mg disuelto ti' 1 mL IPA) bin centrifugada ti' 4000 rpm ichil 30 s utia'al u pasivar le superficie perovskita. jump'éel solución spiro-OMeTAD preparada tumen mezcla 72.3 mg spiro-OMeTAD, 1 ml CB, 27 μl tBP yéetel 17.5 μl Li-TFSI (520 mg ti' 1 ml acetonitrilo) bin spin-coated yóok'ol le cha'ano' ti' 4000 rpm ichil 03 s. Tu ts'ooke', jump'éel capa Au 100 nm espesor bin evaporada ti' vacío ti' jump'éel tasa 0.05 nm leti' s (0 ~ 1 nm), 0.1 nm leti' s (2 ~ 15 nm) yéetel 0.5 nm leti' s (16 ~ 100 nm) . ).
Le rendimiento SC ti' le células solares u perovskita bin u P'iis utilizando jump'éel Keithley 2400 metros yáanal iluminación simulador solar (SS-X50) ti' jump'éel intensidad sáasil 100 mW leti' cm2 yéetel verificado utilizando células solares u silicio estándar calibradas. Wa ma' u ya'ala'al uláak' bix ken, le curvas SP bino'ob P'iis ti' jump'éel jiri'ich guantes Chuup yéetel nitrógeno ti' temperatura ambiente (~ 25 ° C) ti' modos exploración tak táanil yéetel tak paachil (paso voltaje 20 mV, k'iinil retraso 10 ms). Utilizó jump'éel máscara bo'oyo' utia'al u determinar jump'éel yo'osal xoknáalo'obo' u 0.067 cm2 utia'al u PSC medido. Le mediciones EQE u realizaron ti' le iik'o' ambiental utilizando juntúul t.u.m PVE300-IVT210 (Industrial Vision Technology(s) Pte Ltd) yéetel sáasil monocromática centrada ti' le dispositivo. Utia'al u estabilidad le dispositivo, pruebas u células solares ma' encapsuladas u tu bisaj ka'ansaj ti' jump'éel glovebox nitrógeno ti' 100 mW leti' cm2 presión xma' jump'éel filtro UV. ToF-SIMS ku p'iis yéetel PHI nanoTOFII time-of-flight SIMS. U perfilado u taamil u obtuvo utilizando jump'éel arma iones Ar 4 kV yéetel juntúul yo'osal u 400 × 400 μm.
Le mediciones espectroscopía fotoelectrónica u rayos X (XPS) u realizaron ti' jump'éel t.u.m Thermo-VG Scientific (ESCALAB 250) utilizando monocromatizado Al Kα (uti'al u modo XPS) ti' jump'éel presión 5.0 × 10-7 Pa. Microscopía electrónica u barrido (SEM) u meentik ti' jump'éel t.u.m JESM-JOL-3030. U morfología u yich yéetel u rugosidad le películas perovskita bino'ob medidas utilizando microscopía u muuk' atómica (AFM) (Bruker Dimension FastScan). STEM yéetel HAADF-STEM ku beeta'al te' FEI Titan Themis STEM. Le espectros u absorción UV-Vis bino'ob medidos utilizando jump'éel UV-3600Plus (Shimadzu Corporation). Le sáasilo' limitante u kuuch kúuchil (SCLC) bin u registrada ti' jump'éel metros Keithley 2400. Le fotoluminiscencia ti' estado estacionario (PL) yéetel le fotoluminiscencia resuelta tumen k'iin (TRPL) u desintegración u kuxtal le portador bino'ob medidas utilizando jump'éel espectrómetro fotoluminiscencia FLS 1000. Le oochelo'ob mapeo PL bino'ob medidas utilizando jump'éel t.u.m Horiba LabRam Raman HR Evolution. Le espectroscopía infrarroja yéetel transformación Fourier (FTIR) beeta'ab yéetel juntúul t.u.m Thermo-Fisher Nicolet NXR 9650.
Te' meyaja', utilizamos le método muestreo bejil SSW utia'al u xook le bejil transición fase u α-fase u δ-fase. Ti' le método SSW, u péek le superficie energía potencial ku determina tumen le dirección le modo O'olkij aleatorio (segunda derivada), ku Cha' jump'éel xook detallado yéetel objetivo ti' le superficie energía potencial. Te' meyaja', le muestreo bejil ku beeta'al ti' jump'éel supercélula 72 átomos, yéetel asab u 100 pares estado inicial leti' final (IS leti' FS) ku recogen ti' le nivel DFT. Ku ti' le conjunto datos IS leti' FS par, le bejo' ku conecta le ba'ax inicial yéetel le ba'ax final je'el u páajtal u determinado yéetel le correspondencia ichil átomos, ka tu láak' le movimiento ka'ap'éel vías a lo largo de le superficie unidad variable ku meyajtiko'ob utia'al determinar suavemente le método noj transición. (VK-DESV). Ka' u kaxta'al le noj transición, le bejo' yéetel le barrera asab baja je'el u páajtal u determinado tumen clasificar le barreras energía.
Tuláakal le cálculos DFT u realizaron utilizando VASP (versión 5.3.5), tu'ux le interacciones electrón-ion ti' C, N, H, Pb, yéetel I átomos ku representan tumen juntúul esquema onda amplificada proyectada (PAW). Le función correlación intercambio ku tsool tumen le aproximación gradiente generalizada ti' le parametrización Perdue-Burke-Ernzerhoff. Le límite energía uti'al u ondas planas bin u establecido ti' 400 eV. Le cuadrícula k-point Monkhorst-Pack yaan ti' jump'éel Buka'aj (2 × 2 × 1). Utia'al tuláakal le ba'ax, le celosía yéetel le posiciones atómicas bino'ob jaatsatako'ob optimizadas tak ka le componente tensión máxima bin yáanal 0.1 GPa yéetel le componente muuk' máxima bin yáanal 0.02 eV leti' Å. Ti' le bix u superficie, u superficie FAPbI3 yaan 4 capas, le capa inferior yaan u átomos fijos simulando u wíinkilal FAPbI3, yéetel le óoxp'éel capas superiores páajtal péeksik u libremente ichil le tuukula' optimización. Le capa PbC2O4 yaan 1 ML espesor yéetel Kula'an ti' le superficie I-terminal u FAPbI3, tu'ux Pb táan unido ti' 1 I yéetel 4 O.
Utia'al u asab a'alajil t'aan yo'osal u diseño le xooko', wil le resumen informe cartera natural asociado yéetel le artículo.
Tuláakal le datos obtenidos wa analizados ichil le xooko' ku incluyen ti' le artículo publicado, bey ti' le a'alajil t'aan áantajil yéetel archivos datos crudos. Le datos crudos presentados ti' le xooko' táan disponibles ti' https://doi.org/10.6084/m9.figshare.2410016440. Le datos fuente ku ts'aik uti'al le artículo.
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